氢甲酰化反应是重要的工业催化反应，但是氢甲酰化反应的催化剂分离、回收通常非常困难。单原子异相催化剂作为一种具有前景的新型催化剂具有较好的催化活性和有价值的选择性。但是单原子催化剂在催化反应过程中的团聚和剥离需要重点考虑。

有鉴于此，中国科学院大连化物所刘伟研究员、王爱琴研究员、张磊磊副研究员等通过DRIFT、XAS、STEM表征以及催化动力学研究Rh₁@S-1单原子催化剂的结构变化，揭示Rh的团聚和剥离机理。

本文要点

（1）

发现催化反应过程中，Rh催化物种的团聚和刻蚀是因为CO和醛分子吸附在Rh位点、CO/H₂还原Rh³⁺导致Rh和载体之间的结合力变弱导致。烯烃能够与CO/醛发生竞争性吸附，而且导致Rh团簇解体，因此缓解这种作用。

（2）

作者提出在较高烯烃浓度条件进行催化氢甲酰化反应的策略，从而能够稳定Rh单原子位点，避免Rh团聚或从催化剂中剥离，因此能够实现100 h稳定催化。

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Zhounan Yu, Shengxin Zhang, Leilei Zhang*, Xiaoyan Liu, Zhenghao Jia, Lin Li, Na Ta, An Wang, Wei Liu*, Aiqin Wang*, and Tao Zhang, Suppressing Metal Leaching and Sintering in Hydroformylation Reaction by Modulating the Coordination of Rh Single Atoms with Reactants, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01315

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01315