诱导用于CO2(CO2RR)电化学还原的Cu催化剂结构变化的电位动力学方法已被确定为引导催化剂选择性产生多碳产物的一种有效策略。在目前方法中,活性物种是通过顺序的铜氧化-还原过程产生的。近日,基尔大学Olaf M. Magnussen报道了CO2电还原条件下铜电极的原子尺度表面重构。
本文要点:
1) 作者通过原位扫描隧道显微镜、表面X射线衍射和拉曼光谱测量表明,在CO2电催化还原开始时,低配位的Cu表面物种自发形成。该过程始于反应初始阶段CO诱导的Cu纳米团簇形成,导致在宽电势范围内持续的不可逆表面重组。
2) 在随后的电势增加时,纳米团簇分散到Cu吸附原子中,从而稳定表面上的反应中间体。在CO2转化Cu催化剂表面上观察到的自诱导欠配位位点可以解释其反应活性,并且可以通过动电位策略来产生活性的CO2RR位点。
Reihaneh Amirbeigiarab et.al Atomic-scale surface restructuring of copper electrodes under CO2 electroreduction conditions Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01009-z
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01009-z