在电化学CO2还原反应中识别铋催化剂的活性位点仍然是一个挑战。在这里,乌得勒支大学Ward van der Stam、Bert M. Weckhuysen通过原位表征表明,卤氧化铋电催化剂对金属铋的活化是由卤化物引导的。
本文要点:
1) 原位X射线衍射结果表明,溴化物促进了平面铋表面的选择性暴露,而氯化物和碘化物导致了更多无序的活性位点。此外,作者发现溴化物活化的铋催化剂优于氯化物和碘化物催化剂,实现了高电流密度(>100 mA cm–2)和甲酸选择性(>90%),表明平面铋表面对电化学CO2还原反应更具活性。
2) 此外,原位X射线吸收光谱测量表明,在氯化物活化的铋中,重建过程迅速进行,当存在溴化物时,重建过程逐渐进行,有助于形成有序的平面。该发现表明,在电化学CO2还原反应过程中,卤素在活性铋基电催化剂中的选择性面暴露中发挥着关键作用。
Shuang Yang et.al Halide-guided active site exposure in bismuth electrocatalysts for selective CO2 conversion into formic acid Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01008-0
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01008-0