实现电催化合成替代目前工业中使用的化学方法来合成过氧化氢具有重要意义，因为它具有环境友好的条件以及更高的活性和选择性。在这方面，多相分子催化剂是有前景的，因为它们的活性位点配置可以经过精心设计、修改和调整，从而调节活性位点的活性和选择性。近日，香港城市大学Xin Wang等合成了一系列具有不同的共轭度镍酞菁衍生物，并研究了它们作为异相分子催化剂在电催化合成过氧化氢方面的潜力。
本文要点：
1）作者合成了不同共轭度的镍酞菁衍生物，并在氮修饰的碳基材料上进行异质化，合成的电催化剂可在全pH条件下高效产H2O2，并且共轭度增加可导致增强的选择性。
2）这可以通过调控的d带中心来解释，其优化了反应中间体的结合能，降低了氧还原的能垒，从而实现了高的H2O2选择性。
3）其中最佳的催化剂，即NiPyCN/CN，在碱性介质中表现出高的H2O2电合成活性，其过氧化氢法拉第效率接近95％。
该工作研究了镍酞菁衍生物催化合成H2O2的能力与相关配体构型之间的关系，有望推动高性能异质分子催化剂的开发。
Libo Sun, et al. Conjugated Nickel Phthalocyanine Derivatives for Heterogeneous Electrocatalytic H2O2 Synthesis. Adv. Mater., 2023
DOI: 10.1002/adma.202306336
