在Cu上的电化学CO2还原反应是通过两个连续且正交的反应步骤发生的,即在相同的位点上CO2到CO和CO到C2+。在这里,北京大学徐冰君提供了令人信服的实验证据,进而挑战了这一假设。
本文要点:
1) 作者表明,CO2的存在促进了电化学CO还原反应,并且至少存在两种不同类型的Cu位点,其中一种(CuCO2)在CO2到CO的转化中更具活性,另一种(CuCO)有利于将CO进一步还原为C2+产物。
2) 吸附在CuCO上的CO对C2+产物的形成活性是吸附在CuCO2上CO的六倍。在Cu(111)和Cu(100)表面上的同位素标记实验表明,CuCO2和CuCO分别对应于类铜和缺陷位置。
Wenqiang Gao et.al Experimental evidence of distinct sites for CO2-to-CO and CO conversion on Cu in the electrochemical CO2 reduction reaction Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01002-6
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01002-6