催化位点的微环境对于热催化反应非常重要，但是人们目前并不清楚微环境对光催化剂的作用。

有鉴于此，中国科学技术大学江海龙、焦龙等设计合成了一系列三明治结构MOF材料，UiO-66-NH₂@Pt@UiO-66-X（其中X代表不同的官能团），将这些MOF用于可见光催化制氢。

主要内容

（1）

当调节UiO-66-X的壳X官能团，内核UiO-66-NH₂的光响应能力和Pt催化活性位点的微环境能够同时得到调控。MOF的组成和Pt担载导致具有不同的光吸收能力，其中光催化制氢的速率与X官能团的关系遵循：-H > -Br > -NA (萘) > -OCH₃ > -Cl > -NO₂。

（2）

UiO-66-NH₂@Pt@UiO-66-H的制氢速率达到2708.2 μmol g⁻¹ h⁻¹，达到 UiO-66-NH₂@Pt@UiO-66-NO₂速率的~222倍。机理研究发现，不同的-X官能团能够平衡UiO-66-NH₂的电荷分离性能，优化Pt的还原质子能力，因此使得UiO-66-NH₂@Pt@UiO-66-H的性能得到优化。

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Siyuan Wang, Zhiwen Ai, Xinwei Niu, Weijie Yang, Rong Kang, Zhongyuan Lin, Amir Waseem, Long Jiao, Hai-Long Jiang, Linker Engineering of Sandwich-Structured Metal-Organic Framework Composites for Optimized Photocatalytic H₂ Production, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302512

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202302512