半导体光电极中载流子的快速传输是光电化学(PEC)水分解中太阳能-氢气效率的主要决定因素。虽然在光电极中以单原子/团簇的形式掺杂金属离子已被广泛用于调节其电荷传输,但由于有限的电荷迁移率和严重的电荷复合,使得PEC性能通常较低。在这里,受相关单原子工程概念的启发,内蒙古大学王蕾、复旦大学武利民将Ru和P双原子位点分散到赤铁矿(DAS-Ru-P:Fe2O3)上,以构建高效的光电极。
本文要点:
1) 所得到的光阳极在1.23和1.50 V下具有4.55和6.5 mA cm−2的优异光电流密度,并且具有0.58 V的低起始电位,以及在一个太阳照射下具有1.00%的高偏置光子-电流转换效率。详细的动力学分析表明,通过低Ru掺杂浓度减少的复合与Fe位点的取代以及材料中Ru-P键构建的显著协同惰性增加了载流子分离和快速电荷传输动力学。
2) 作者通过系统的模拟研究进一步证明了Ru-P键的优越性,其可以使更多的长寿命载流子参与水氧化反应。该工作为通过在半导体中构建对位点来增强电荷载流子传输动力学提供了一种有效策略,该策略可以扩展到太阳能水分解的其他光电极。
Rui-Ting Gao et.al Ru-P pair sites boost charge transport in hematite photoanodes for exceeding 1% efficient solar water splitting PNAS 2023
https://doi.org/10.1073/pnas.2300493120