合理构建发生电化学过程的电极-溶液界面在电化学中至关重要。由于缺乏可靠探测方法,对界面进行更好的控制和理解受到了阻碍。在这里,美国东北大学Jia Qingying、特拉华大学Yan Yushan、加州理工学院William A. Goddard III、华东理工大学Li Jingkun通过在铂-水界面引入N-甲基咪唑来促进碱中铂催化的析氢和氧化反应(HER/HOR)。
本文要点:
1) 原位光谱表征和模拟表明,N-甲基咪唑通过将第二层水保持在靠近铂表面的位置来促进氢氧化物在界面上的扩散,从而促进HER/HOR。因此,作者提出,铂在酸和碱中的HER/HOR动力学分别由质子和氢氧化物通过界面水的氢键网络扩散控制。
2) 此外,作者还证明了通过向其铂阴极中加入1,2-二甲基咪唑,可以使阴离子交换膜电解槽的性能提升40%。带电Pt-水界面通过重新定向界面水来破坏界面氢键网络,从而阻碍质子和氢氧化物在界面上的扩散,进而阻碍HER/HOR的动力学。因此,恢复界面氢键网络有助于恢复HER/HOR动力学。
Qiang Sun et.al Understanding hydrogen electrocatalysis by probing the hydrogen-bond network of water at the electrified Pt–solution interface Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01302-y
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01302-y