电化学N₂还原反应制备NH₃是一种符合可持续发展需求的固氮策略，因此精确理解电催化剂的结构-活性关系规律受到人们的关注。

有鉴于此，吉林大学张伟、赵晓、长春应用化学研究所徐维林等首次报道一种结构新颖的碳基底担载氧配位单原子Fe催化剂，实现了优异的电催化还原N₂性能。

主要内容

（1）

通过原位XAS表征和DFT计算，发现催化活性位点在不同电势作用发生两步结构重组，首先在过电势为0.58 V_RHE，伴随着Fe_SA吸附一个-OH，单原子位点从Fe_SAO₄(OH)_1a变为Fe_SAO₄(OH)_1a′(OH)_1b，随后在位于工作电压时，因为打破Fe-O化学键，并且-OH解离，因此位点结构从Fe_SAO₄(OH)_1a′(OH)_1b变为Fe_SAO₃(OH)_1a′′，用于实现电化学还原N₂。

（2）

这项工作首次解释了过电势驱动原位生成电催化活性位点促进N₂转化为NH₃，此外通过原位XAS和原位ATR-SERIAS表征技术，检测发现关键Fe-NNH_x中间体。

本文研究结果说明各种电催化剂需要考虑过电势导致催化位点的结构重构效应在高性能电催化中的重要作用，而且有助于精确理解催化剂的结构-活性关系和设计高性能催化剂。

参考电竞投注官网

Fa Yang, Ping Song, Xin Ge, Yan Wang, Takao Gunji, Wei Zhang, Xiao Zhao, and Weilin Xu, Operando analysis reveals potential-driven in situ formation of single-Fe-atom electrocatalysts for green production of ammonia, PNAS 2023, 120, e2301011120

DOI: 10.1073/pnas.2301011120

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2301011120