有机半导体是极具潜力的光催化剂,但其量子产率受到光生电荷转移到表面的限制。一种有效的低损失电荷转移策略是缩短从体激子耦合区到催化剂表面的距离。在这里,清华大学朱永法、香港大学Guo Yan报道了氢键有机框架中以微孔约束激子转移为主的光催化牺牲析氢。
本文要点:
1) 作者使用具有亲水性一维微孔通道的氢键有机骨架1,3,6,8-四(对苯甲酸)芘(HOF-H4TBAPy)作为该方法的概念证明。在辐照下,光生激子迅速转移到相邻微孔的内表面,仅产生1.88 nm转移路线,从而显著提高激子利用率。
2) 当微孔通道长度不超过0.59μm时,HOF-H4TBAPy的牺牲光催化析氢速率达到358 mmol h−1 g−1和420 nm时的表观量子产率为28.6%。作者进一步证明了0.5 m2 HOF-H4TBAPy负载纤维在1 阳光照射下具有稳定的H2产率(1.03 mol day−1 m−2)。
Zhou Qixin et.al Photocatalytic sacrificial H2 evolution dominated by micropore-confined exciton transfer in hydrogen-bonded organic frameworks Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00972-x
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00972-x