功能部分的催化穿梭已成为取代传统加氢官能化技术并使其多样化的一种有效策略。然而,这些反应是可逆的,因为它们的等键性质限制了它们对供体和受体分子选择性阵列的适用性,并在原子经济性和实用性方面提出了挑战。在这里,鲁汶大学Dirk De Vos将沸石作为穿梭催化中的平衡转移剂。
本文要点:
1) 作者报道了一种利用沸石的形状选择性和催化性能来驱动转移加氢氰化和转移加氢甲酰化反应的梭动平衡方法。沸石在外旋串联反应中不可逆地转化转移反应共产物,同时通过孔径限制排除底物。
2) 通过微调沸石的性质,可以实现高达80%的产率,从而使腈供体能够多样化为丙腈,醛受体能够多样化为未活化的烯烃。机理和光谱研究强调了沸石和均相转移催化剂之间的独特协同作用。
Jesse Dallenes et.al Zeolites as equilibrium-shifting agents in shuttle catalysis Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00967-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00967-8