二硫化钼在催化、光电子和固体润滑方面有着广泛的应用，其中镧系（Ln）掺杂可用于调整其物理化学特性。氧还原是决定燃料电池效率的一个重要的电化学过程，也是由Ln掺杂的MoS₂组成的纳米设备和涂层可能的环境降解机制。鉴于此，中国科学院宁波材料技术与工程研究所的黄良锋、Liping Wang和Yu Hao等通过结合密度函数理论计算和电流-电位极化曲线模拟，表明在Ln-MoS₂/水界面，掺杂剂诱导的高氧还原活性是Ln类型的双周期函数。

本文要点：

（1）提出了一种缺陷态配对机制，该机制选择性地稳定了Ln-MoS₂上的羟基和过氧化氢吸附物。

（2）发现活性的双周期化学趋势源于原子内4f-5d6s轨道杂化和原子间Ln-S键的类似趋势。

（3）描述了一种通用的轨道化学机制，以解释在许多电子、热力学和动力学特性中同时观察到的双周期趋势。

Hao, Y., Wang, L. & Huang, LF. Lanthanide-doped MoS2 with enhanced oxygen reduction activity and biperiodic chemical trends. Nat Commun 14, 3256 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-39100-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39100-5