杂原子掺杂的碳材料已广泛用于许多电催化还原反应。它们的构效关系主要基于掺杂碳材料在电催化过程中保持稳定的假设进行探索。然而，杂原子掺杂碳材料的结构演变往往被忽视，从而使其活性来源仍不明确。在此，天津大学史艳梅、Zhang Bin揭示了杂原子掺杂碳的结构转变和析氢活性来源。
本文要点：
1) 作者以N掺杂石墨片（N-GP）为研究模型，介绍了在析氢反应（HER）过程中N和C原子的氢化以及随之而来的碳骨架的重建，同时显著提高了HER的活性。N掺杂剂被逐渐氢化并且几乎完全以氨的形式溶解。
2) 理论模拟表明，N物种的氢化导致碳骨架从六方环重建为5，7-拓扑环（G5-7），其具有热中性的氢吸附和容易的水离解。P、S和Se掺杂的石墨也具有类似掺杂杂原子的去除和G5-7环的形成。该工作揭示了杂原子掺杂碳的HER活性来源，并为重新思考碳基材料在其他电催化还原反应中的结构-性能关系打开了大门。
Shanshan Lu et.al Unveiling the structural transformation and activity origin of heteroatom-doped carbons for hydrogen evolution PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2300549120
https://doi.org/10.1073/pnas.2300549120
