电解液溶剂化和固体-电解液界面（SEI）对于有机电解液的Li沉积过程非常重要，但是人们对于电解液溶剂化和SEI组分之间的关系、以及对于Li沉积的形貌影响并不清楚。

有鉴于此，中国科学技术大学曹瑞国（Ruiguo Cao）、焦淑红（Shuhong Jiao）、苏州大学程涛（Tao Cheng）、南方科技大学谷猛（Meng Gu）等报道单一盐和单一溶剂模型电解液体系，系统研究电解液溶剂化、SEI的生成、Li沉积形貌之间的关系。

主要内容

（1）

通过冷冻电镜表征和理论计算模拟解释Li沉积机理和过程。观测发现，在高浓度电解液，浓度高的Li⁺和阳离子溶剂化结构导致均匀Li成核动力学，有助于阳离子而非溶剂的解离，导致形成无机物富集并且具有高界面能量的无定形SEI，并且热力学上有助于形成颗粒状Li；低浓度电解液，溶剂主导了溶剂化过程，加剧了溶剂分解，形成富含有机物的马赛克结构SEI，这种SEI具有较低的界面能量，导致须状结构的Li成核和生长。

（2）

本文研究有助于理解Li枝晶的生长过程，有助于设计更好的Li金属电池和高性能电解液。

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Yawei Chen, Menghao Li, Yue Liu, Yulin Jie, Wanxia Li, Fanyang Huang, Xinpeng Li, Zixu He, Xiaodi Ren, Yunhua Chen, Xianhui Meng, Tao Cheng, Meng Gu, Shuhong Jiao & Ruiguo Cao, Origin of dendrite-free lithium deposition in concentrated electrolytes. Nat Commun 14, 2655 (2023). 

DOI: 10.1038/s41467-023-38387-8

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38387-8