与传统的金属阳离子掺杂调控相比，含氧阴离子由于其特殊的聚阴离子构型和大的电负性，可以提供更高的可能性来介导电催化剂对析氧反应（OER）的性能。然而，对含氧阴离子介导的机制和规则仍知之甚少。近日，中国科学院Wang Jiacheng、大连理工大学杨明辉、苏州科技大学马汝广报道了一种原位电化学氧阴离子（NO₃⁻、PO₄³⁻、SO₄²⁻或SeO₄²⁻）转向策略，以研究过渡金属（TM=Ni、Fe、Co）氢氧化物电催化剂OER性能的变化和规律。

本文要点：

1) 电催化实验表明，氧阴离子修饰的TM氢氧化物的活性和稳定性遵循PO₄³⁻>NO₃⁻>SO₄²⁻>SeO₄²⁻的顺序。PO₄³⁻或NO₃⁻的电化学掺入提高了TM氢氧化物的活性和稳定性。相反，SO₄²⁻或SeO₄²⁻掺杂显著加速TM浸出，从而削弱OER性能。

2) 理论计算表明，电化学氧阴离子掺杂同时调节TM-O共价和TM-3d带中心，这与TM氢氧化物的TM稳定性和OER活性有关。该研究构建了一个氧阴离子介导的规则，可用于设计能量转化中的高性能电催化剂。

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Xunlu Wang et.al In Situ Electrochemical Oxyanion Steering of Water Oxidation Electrocatalysts for Optimized Activity and Stability Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300765

https://doi.org/10.1002/aenm.202300765