精确构建具有双原子位点的光催化剂,同时促进光吸收和催化活性是一项艰巨的挑战,因为这两个过程遵循不同的途径。鉴于此,武汉理工大学刘曰利等使用了一种静电驱动的自组装方法,其中菲罗啉被用来合成共价有机框架内的双功能LaNi位点。La和Ni位点分别作为光学和催化活性中心,用于生成光载体和高选择性的CO2-CO还原。
本文要点:
(1)理论计算和原位表征揭示了La-Ni双原子位点之间的定向电荷转移,导致*COOH中间体的反应能垒降低,并增强了CO2到CO的转化。
(2)在没有任何额外光敏剂的情况下,二氧化碳还原率(605.8 μmol g-1 h-1)比基准共价有机框架胶体(39.9 μmol g-1 h-1)提高了15.2倍,并且提高了二氧化碳的选择性(98.2%)。
Ren, X., Wu, T., Gong, Z. et al. The origin of magnetization-caused increment in water oxidation. Nat Commun 14, 2482 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-38212-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-38212-2