尽管锂（Li）金属阳极是满足锂离子电池能量目标的主要材料，但它尚未达到长循环寿命（>99.9%）的库仑效率（CE）要求。而这些限制主要源于天然固体电解质界面（SEI），而SEI在调节电解质和电极之间的Li⁺交换方面起着关键作用，但这种影响的量化生不明确。近日，麻省理工学院Betar M. Gallant通过电化学Li⁺交换揭示天然锂固体电解质相间的有益钝化与抑制钝化。

本文要点：

1) 作者使用电化学阻抗谱和伏安法，报道了天然SEI在一系列电解质上的自洽Li⁺交换值，而CE范围为78.0%至>99%。作者发现CE及其在高速率下的保留与SEI-Li⁺交换速率呈正相关性。

2) 此外，在高CE电解质中的循环过程中，SEI-Li⁺交换速率增加，并且在某些情况下增加了一个数量级，即超过10mA/cm²，而对于低CE电解质，它们则低于<1 mA/cm²，从而揭示了SEI演变的化学依赖性图，并且其通常具有复杂的动力学过程。总之，Li⁺交换控制着与Li沉积和循环效率相关的几个关键过程。因此，其量化有助于指导未来的高CE电解质设计。

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Gustavo M. Hobold et.al Beneficial vs. Inhibiting Passivation by the Native Lithium Solid Electrolyte Interphase Revealed by Electrochemical Li+ Exchange EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE04203G

https://doi.org/10.1039/D2EE04203G