自2009年首次报道氮掺杂碳纳米管具有增强的ORR性能以来,开发基于碳的无金属催化剂(CMFC)作为贵金属电催化剂的潜在替代品已成为一个有吸引力的研究领域。到目前为止,在为CMFC开发新的掺杂剂策略方面取得了巨大进展;然而,由于碳基材料中控制掺杂剂及其均匀性的复杂性,催化机理和活性位点鉴定的细节仍不清楚。
为了解决这个问题,自2015年以来,中山大学姚向东课题组提出了一系列关于缺陷催化电化学反应的工作,并提出了缺陷催化机制。这一理论现在被研究界广泛接受,并已成为世界范围内电催化的一个非常重要的领域。鉴于此,中山大学姚向东等重点综述了用于缺陷电催化的缺陷碳基材料(DCMs)领域的工作;并总结DCMs中活性位点的最新缺陷调制策略;然后展示先进的表征技术来确认DCMs中缺陷的类型和密度;最后提出了原子尺度缺陷工程可能存在的问题和机遇,为缺陷电催化路线图的研究方向提供了参考。
本文要点:
(1)首先介绍了缺陷理论用于合理设计DCMs,随后总结了课题组在最先进的缺陷工程策略方面的工作,以设计具有高活性的DCMs,特别强调缺陷结构和电化学性能之间的联系。
(2)对DCMs中活性位点的最新缺陷调制方法进行了分类,并展示了先进的表征技术来确认DCM中缺陷的类型和密度。最后对这一令人兴奋的领域的挑战和未来的研究机遇提出了几点看法。
Defects in Carbon-Based Materials for Electrocatalysis: Synthesis, Recognition, and Advances
Yi Jia and Xiangdong Yao
Accounts of Chemical Research Article ASAP
DOI: 10.1021/acs.accounts.2c00809
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.2c00809