电催化硝酸盐还原反应(NtrRR)最一种新兴技术,其可以将硝酸盐污染物转化为高价值的氨产品。然而,考虑到NtrRR缓慢的动力学和复杂的反应途径,开发具有高活性、选择性和稳定性的NtrRR电催化剂仍极具挑战性。近日,厦门大学梁汉锋通过原位重建Ru/β-Co(OH)2界面中的弱d-p轨道杂化实现硝酸盐到氨的加速电合成。
本文要点:
1) 作者开发了一种Ru/β-Co(OH)2异质结构催化剂,该催化剂来源于RuCo合金纳米片的原位重建,其具有1.8at%的超低Ru/Co比。界面Ru和Co位点的协同作用和强相互作用削弱了与*NH3中间体的d-p轨道杂化能力,从而降低了电位决定步骤的势垒。
2) 该催化剂在0.01 V(vs. RHE)的正电位下具有500 mA cm-2的工业级电流密度,并且同时具有98.78%的高氨法拉第效率。此外,它可以净化硝酸盐污水,并将硝酸盐浓度降至13~31ppm。最后,作者组装的硝酸锌液流电池具有29.87 mW cm-2的功率密度和高达0.38 mmol h-1 cm-2的高氨产率,并且具有优异的稳定性。
Zhu Weijie et.al Weakened d-p Orbital Hybridization in In Situ Reconstructed Ru/β-Co(OH)2 Heterointerfaces for Accelerated Ammonia Electrosynthesis from Nitrates EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00371J
https://doi.org/10.1039/D3EE00371J