通过相对较弱的非共价力构建有机超分子材料仍极具挑战性。近日，中国矿业大学Liu Di报道了用于高效和长期光催化析氧的PDI基线性共轭聚合物合理设计。

本文要点：

1) 作者提出了线性共轭聚合物的合理设计，即通过在一个方向上桥接共价键连接链聚合物，并在其正交方向上保留π堆叠的芳香柱。具体而言，作者通过调节芳香核及其在构建块单体内的共价连接基团，制备了三种线性共轭聚合物类似物。在苝延伸芳香核的强π-π堆叠相互作用和桥接基团的偶极-偶极相互作用的协同支持下，Oxamide PDI通过有序的分子排列，实现了高结晶度、宽光吸收和增加稳定性，并且在没有任何助催化剂的情况下，表现出5110.25μmol g⁻¹ h⁻¹的高全光谱析氧速率。

2) 作者通过实验和理论研究表明，Oxamide PDI中的内部偶极矩及其有序的晶体结构能够产生强大的内置电场，从而实现有效的电荷载流子迁移和分离。次此外，DFT计算还揭示了位于酰亚胺键旁边碳原子上的氧化位点和基于空间分离的光生电子和空穴位置，从而使其高效地催化光解水析氧。

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Liu Di et.al Rational Design of PDI-based Linear Conjugated Polymers for Highly Effective And Long-term Photocatalytic Oxygen Evolution Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300655

https://doi.org/10.1002/adma.202300655