低温（<523 K）铜沸石催化通过氧化还原循环选择性催化还原氮氧化物（NO_x），该氧化还原循环涉及NH₃溶剂化的单核Cu^I和双核Cu^II复合物之间的动态相互转化。近日，普渡大学Rajamani Gounder报道了方沸石中骨架Al密度对NH₃选择性催化还原NO_x过程中铜离子迁移率和反应性的影响。

本文要点：

1) Cu^I氧化需要两个Cu^I（NH₃）₂配合物配对以形成双核中间体，这意味着Cu^I氧化动力学应取决于框架Al密度，因为Cu离子在沸石晶格中的Al位点与阴离子电荷离子相连。作者结合统计模拟、稳态动力学和操作X射线吸收光谱来研究不同框架Al密度（每个CHA笼0.2–1.7个Al中心）的Cu–菱铁矿（Cu–CHA）沸石。

2) Al密度的增加导致SCR活性的Cu^I离子比例（即可氧化的O₂）和Cu^I氧化速率常数的系统性增加，揭示了沸石框架中的阴离子Al中心如何调节离子束缚Cu阳离子的迁移率及其在低温NO_x SCR过程中的动态反应活性。

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Siddarth H. Krishna et.al Influence of framework Al density in chabazite zeolites on copper ion mobility and reactivity during NO_x selective catalytic reduction with NH₃ Nature Catalysis 2023

DOI: 10.1038/s41929-023-00932-5

https://doi.org/10.1038/s41929-023-00932-5