电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)是可持续氨(NH3)生产的一种极具潜力的替代合成途径,因为它不仅从水中消除硝酸盐(NO3-),而且在温和的操作条件下也会产生NH3。然而,由于其复杂的八电子反应和析氢反应的竞争,开发具有高活性和法拉第效率(FEs)的催化剂对于提高反应性能是非常必要的。近日,南方科技大学谷猛、香港科技大学邵敏华将铜掺杂氧化铁用于高效电催化硝酸盐还原反应。
本文要点:
1) 作者制备了Cu掺杂的Fe3O4薄片,并证明其是NO3电化学转化为NH3的优良催化剂,即其在-0.6 V vs.RHE下的FE高达~100%,NH3产率为179.55±16.37 mg h–1 mgcat–1。
2) 此外,作者使用原位拉曼光谱验证了Cu-Fe3O4表面上NH3的形成,而用Cu掺杂Fe3O4能有效增强中间体的吸附,从而显著降低反应的能垒。该研究不仅为NO3RR提供了一种优异的非贵金属基催化剂,而且还揭示了用于提高电化学反应性能的杂原子掺杂策略。
Jing Wang et.al Cu-Doped Iron Oxide for the Efficient Electrocatalytic Nitrate Reduction Reaction Nano Letters 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04949
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04949