硅被认为是固态电池（SSB）的重要阳极材料，因为它在解决与锂金属阳极关键挑战（如枝晶形成和形态不稳定性）方面具有独特的特性。尽管先前关于固态硅阳极的报道取得了巨大进展，但初始库仑效率（ICE）（表征第一次循环电化学可逆性并直接影响电池能量密度的关键参数）尚未得到充分考虑。有鉴于此，伦斯勒理工学院Han Fudong、三星美国高级技术学院Wang Yan报道了具有极高初始库仑效率的固态硅阳极。

本文要点：

1) 作者研究了Si与三种代表性固体电解质（SE）之间的电化学稳定性，包括典型的硫化物（75Li₂S-25P₂S₅，LPS）、碘化物取代的硫化物（70（0.75Li₂S-0.25P₂S₅）-60LiI，LPSI）和氢化物基SE（3LiBH₄ LiI，LBHI），以改善固态Si阳极的ICE。

2) 结合第一原理计算、电化学测量、原位XPS表征和机械测量，作者发现与硫化物基SE相比，LBHI在硅阳极上具有优异的电化学和化学稳定性，从而实现了高性能固态硅阳极，且ICE达到96.2%。在具有富镍层状氧化物阴极的固态全电池中，作者还证明了具有Si阳极的LBHI的优异稳定性。

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Huang Yonglin et.al Solid-State Silicon Anode with Extremely High Initial Coulombic Efficiency EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE04057C

https://doi.org/10.1039/D2EE04057C