降低贵金属Pt的使用量，同时提高Pt基ORR电催化剂的电催化氧还原反应（ORR）活性和稳定性，是实现燃料电池大规模应用的关键。近日，中山大学宋树芹、Wang Yi报道了高效PEMFC的Fe–N₄原子位电子增强工程。

本文要点：

1) 作者通过均匀的Pt纳米颗粒（≈4.0 nm）和在有序介孔碳（OMC）表面上修饰的Fe–N₄位点之间的强电子相互作用来减少Pt的使用，从而有效地提高ORR性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，Pt和Fe–N₄位点之间的强电子相互作用降低了Pt@Fe–N–OMC-2中Pt的d带中心，即比Pt@OMC的d带中心降低了0.21 eV，使其Pt位点上的O₂吸附减弱和解吸加速。

2) 原位拉曼光谱表明，Fe–N₄的引入促进了O–OH解离过程，并且有限元模拟表明，在OMC表面上修饰的Fe–N₄位点可以加速ORR相关物种（O₂、H⁺和H₂O）的积累，而嵌入的Pt纳米颗粒表面电场和热场得到增强，这有助于提高ORR的电催化活性。

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Kun Wang et.al Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe–N4 Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202204371

https://doi.org/10.1002/aenm.202204371