电催化CO2还原反应(CO2RR)是有效利用排放的CO2的可行策略。而CO2RR涉及多个步骤,包括吸附、活化、氢化等。近日,济南大学周伟家、刘宏、Li Xiao将SnO2/Cu6Sn5/CuO中相边界衍生的多活性位点用于CO2电还原成甲酸。
本文要点:
1)铜锡合金催化剂具有将CO2还原为甲酸或甲酸的能力。然而,它们对CO2分子的吸附和活化能力较差,以及*H供应的缓慢动力学限制了电催化CO2RR中产生甲酸的质子耦合电子转移过程。作者通过激光溅射制备了具有相边界的超小型SnO2/Cu6Sn5/CuO纳米催化剂。
2) SnO2的引入增强了CO2的吸附和活化,而CuO促进了H2O分解并提供了丰富的*H中间体,从而在SnO2/Cu6Sn5/CuO复合催化剂上形成串联催化位点,从而具有优异的CO2RR活性和对甲酸的高选择性。SnO2/Cu6Sn5/CuO电极上甲酸(FEHCOOH)的法拉第效率达到90.13%,在−0.95 V下的电流密度高达25.2 mA cm−2。原位红外光谱和动力学同位素效应实验证实了通过引入氧化物构建的多相边界的作用,这与设计理念一致。
Yujie Shi et.al Superscalar Phase Boundaries Derived Multiple Active Sites in SnO2/Cu6Sn5/CuO for Tandem Electroreduction of CO2 to Formic Acid Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203506
https://doi.org/10.1002/aenm.202203506