H₂S重整甲烷是直接利用酸性天然气的一条极具潜力的途径，尽管其机理和结构-功能关系仍不明确。在此，墨尼黑工业大学Johannes A. Lercher、扬州大学Shi Hui利用过渡金属氧化物和硫化物上动态稳定硫催化甲烷与H₂S重整。

本文要点：

1) 作者发现，对蒸汽和干甲烷重整反应是惰性的第4-6族元素的金属氧化物是甲烷H₂S重整的活性和稳定催化剂。并且关键活性位点是在催化过程中与金属阳离子动态结合的硫物种（S*）。

2) 类似的H/D同位素交换模式和H₂对催化剂的普遍速率抑制表明，H₂S分解和表面氢原子的重组是准平衡的，而CH₄解离步骤是可逆的，但不是准平衡的。作者通过对动力学数据和同位素替代效应的深入分析表明，S*介导的C–H键断裂是所有催化剂中常见的限速步骤，在S*的热力学稳定性方面，3d和4d/5d催化剂之间存在细微但本质的差异。

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Yong Wang et.al Catalytic reforming of methane with H2S via dynamically stabilized sulfur on transition metal oxides and sulfides Nature Catalysis 2023

DOI：10.1038/s41929-023-00922-7

https://doi.org/10.1038/s41929-023-00922-7