H₂O₂的电化学合成是工业蒽醌工艺的一种极具潜力的替代方案，而其应用受到酸性介质中缺乏高性能电催化剂的阻碍。近日，山东大学蔡彬、德累斯顿工业大学Alexander Eychmüller报道了一种新型催化剂设计策略，即通过调整其几何环境和电子结构来优化纯金属气凝胶中的Pd位点。

本文要点：

1) 作者通过增加Pd-Hg气凝胶中的Hg含量，使Pd-Pd配位逐渐减少，从而在Pd₂Hg₅气凝胶中形成孤立的单原子Pd位点。而进一步的金属掺杂产生了一系列具有不同几何环境的M-Pd₂Hg₅气凝胶，使其能够用于电子效应的单独研究。结合理论和实验分析，作者获得了M-Pd₂Hg₅气凝胶的火山关系，证明了Pd活性位点电子结构的有效可调谐性。

2) 其中，优化后的Au-Pd₂Hg₅气凝胶具有92.8%的H₂O₂选择性，在0.0–0.4 VRHE的电势范围内，转移电子数约为2.1。该工作为设计用于H₂O₂合成的金属气凝胶电催化剂打开了大门，并强调了电子效应在调节电催化性能中的重要性。

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Cui Wang et.al Optimizing the Pd Sites in Pure Metallic Aerogels for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211512

https://doi.org/10.1002/adma.202211512