在CO2电还原中,探索有效的电催化剂并从根本上理解反应机理是必不可少的。然而,缓慢的水解离作为质子源和反应中的表面物种的影响仍然不清楚。鉴于此,来自天津大学的Lequan Liu等人开发了一种通过在Bi2O2CO3上实施氧空位工程来促进CO2电还原中质子化的策略。
文章要点:
1) 该研究开发的策略中产甲酸盐具有高法拉第效率(超过90%)和强部分电流密度(162 mA·cm−2),系统研究表明,甲酸盐的产率主要受到水解离的阻碍,而氧空位的引入通过加强羟基吸附来加速水解离动力学,并减少CO2电还原的能量跨度;
2) 此外,通过电子自旋共振测量和结合同位素标记设计的原位拉曼光谱研究,研究可以清楚地识别甲酸盐形成中的CO3*作为关键表面物种,结合光伏装置,太阳能转换为甲酸盐的能量转换效率高达13.3%。
参考资料:
Chen, X., Chen, J., Chen, H. et al. Promoting water dissociation for efficient solar driven CO2 electroreduction via improving hydroxyl adsorption. Nat Commun 14, 751 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36263-z