双金属过渡金属氧化物，如尖晶石状CoxFe3–xO4材料，是碱性电解质中析氧反应（OER）的催化剂。然而，揭示这些催化剂中真正的活性物质和活性状态仍然是一个挑战。近日，马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya、Janis Timoshenko利用快速X射线吸收光谱和机器学习解读析氧反应过程中氧化物催化剂的结构和化学转变。
本文要点：
1) 作者依靠快速X射线吸收精细结构光谱学，结合无监督和有监督的机器学习方法来解读析氧反应过程中氧化物催化剂的结构和化学转变。作者使用主成分分析来理解X射线吸收近边缘结构谱中的细微变化，并开发人工神经网络来解密扩展的X射线吸收精细结构谱。
2) 这能够单独跟踪四面体和八面体配位物种的演变，并解析CoxFe3–xO4催化剂及其活性表面上发生的化学变化和几个相变，这些变化和相变与无序氧化物转化为尖晶石状结构、尖晶石转化为活性氧氢氧化物，以及在活化处理过程中和OER条件下尖晶石转化程度的变化。通过将揭示的结构变化与一系列CoxFe3–xO4样品的不同催化活性相关联，作者阐明了活性物种和OER机制。
Janis Timoshenko et.al Deciphering the Structural and Chemical Transformations of Oxide Catalysts during Oxygen Evolution Reaction Using Quick X-ray Absorption Spectroscopy and Machine Learning JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c11824
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11824
