氨（NH₃）是一种极具潜力的燃料载体，其是各种含氮肥料、炸药和医药化合物的基础。近日，中国科学院吴骊珠将钴肟用于催化电催化NO₂^-还原（eNO₂-RR）合成氨。

本文要点：

1) 该催化剂在接近中性的条件下，达到了98.5%的法拉第效率（FE）。作者通过机理研究表明，钴肟与NO₂^-和含氮中间体能有效结合，并通过分子内氢键框架进行连续、快速的6e^-/8H⁺转移。由于钴肟骨架在轴向和等向位置上具有可调谐结构，其可用于选择性NO₂^--NH₄⁺转化。

2) 作者将钴肟与多壁碳纳米管（MWCNT）集成作为工作电极可获得19.3 mg h^-1 mg_Cat^-1的氨产率，并在-0.5 V（vs.RHE）下，FE>99%。此外，通过将钴肟催化的NO₂^-至NH₄⁺转化与等离子体驱动的N₂氧化（pNOR）结合，可以将环境空气转化为毫摩尔级的NH₄Cl。

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Shu-Lin Meng et.al Cobaloxime: selective nitrite reduction catalysts for tandem ammonia synthesis EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE03956G

https://doi.org/10.1039/D2EE03956G