通过在酸性电解质中电还原CO2来合成多碳产物是克服碱性和中性电解质中CO2反应物损失的一种极具潜力的方法;然而,催化剂表面附近的富质子环境有利于析氢反应,从而导致多碳产物的能量效率低。近日,多伦多大学David Sinton、悉尼大学Fengwang Li通过控制催化剂微环境将CO2在强酸中转化为多碳产物。
本文要点:
1) 作者报道了一种由共价有机框架纳米颗粒和阳离子交换离聚物组成的非均相催化剂层,它不仅抑制了氢的生成,还促进了CO2在强酸中转化为多碳。亚胺和羰基官能化共价有机框架调节离聚物结构,并产生均匀分布的阳离子和亲水疏水纳米通道,从而调控催化剂微环境。
2) 由此产生的局部高碱度和阳离子富集环境使其在100和400 mA cm-2之间 实现C–C耦合。该系统在200 m Acm-2时的法拉第效率达到了75%, 而全电池的多碳能源效率达到了25%,这比电竞投注官网 中的基准酸性CO2还原系统的效率提高了两倍。
Yong Zhao et.al Conversion of CO2 to multicarbon products in strong acid by controlling the catalyst microenvironment Nature Synthesis 2023
DOI:10.1038/s44160-022-00234-x
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00234-x