C-N偶联对化学工业中精细化学品的合成和药物开发具有重要意义。近日,堪萨斯大学Franklin (Feng) Tao在单原子Rh多相催化剂上通过氢氨基烷基化实现C-N偶联。
本文要点:
1) 烯烃的加氢氨基烷基化是C-N偶联的串联反应,其首先通过烯烃的加甲酰化生成醛,然后通过醛的还原胺化生成胺。作者报道了一种负载型催化剂(命名为Rh1/P25),即固定在P25纳米颗粒上单一分散的Rh1原子。
2) 烯烃和胺的六次氢氨基烷基化反应表明其对C-N偶联具有高催化活性,并且叔胺的选择性为90-100%。P25上单分散的Rh1O4具有比分子催化剂[Rh(cod)2]BF4更高的氢氨基烷基化活性和选择性。与分子催化剂相比,基于Rh的单原子Rh非均相催化(Rh1/P25)可以容易地从反应物和产物中分离出来,并可重复用于多次氢化氨基烷基化,以及可以以低成本回收。
Li Yuting et.al C-N Coupling through Hydroaminoalkylation on a Single-Atom Rh Heterogeneous Catalyst Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202214332
https://doi.org/10.1002/anie.202214332