揭示氢转移的方式以及哪些因素控制固体表面上的氢电导率对于提高含氢反应的催化性能十分关键,然而,粉末催化剂的结构复杂性尤其是氧化物催化剂,极大限制了相关的研究。鉴于此,来自中国科学院大连化学物理研究所的Qiang Fu等人在Pt(111)衬底上构建了条状MnO(001)和栅格状Mn3O4(001)单层,并研究了顶部的氢溢出。
文章要点:
1) 该研究的原子尺度可视化表明,Pt中的氢物种沿着MnO(001)上的条纹单向扩散,而在Mn3O4(001)中呈现各向同性路径,H2气氛中的动态表面成像显示,氢在MnO上的扩散速度比在Mn3O4上的扩散快4倍,这是由一维表面晶格约束效应促进的;
2) 此外,理论计算表明,均匀和中等的O-O距离有利于氢扩散,而低配位表面O原子则抑制氢扩散,们的工作说明了氧化物催化剂对氢溢出的表面晶格限制效应,并为提高氢溢出效率提供了一条有希望的途径。
参考资料:
Liu, Y., Zhang, R., Lin, L. et al. Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect. Nat Commun 14, 613 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36044-8
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8