硝酸盐和亚硝酸盐 (NOx−) 是工业废水和地下水中普遍存在的污染物。通过 NOx- 电还原生产可持续的氨 (NH3) 为能源密集型工业化 Haber-Bosch 工艺提供了一种有前途的替代方案。然而，选择性地调节涉及复杂电子/质子转移的反应途径，以产生 NH3 依赖于坚固的催化剂。
近日，圣地亚哥州立大学Jing Gu，武汉大学Xiangheng Xiao受 Sabatier 原理的启发，Ru 位于 Haber-Bosch NH3 合成火山的火山图顶部，证明了负载在氮化碳上的原子分散的 Ru 位点（Ru SA-NC）表现出令人印象深刻的活性和 NH3 选择性硝酸盐和亚硝酸盐在碱性条件下均被还原。
文章要点
1）Ru SA-NC 催化剂在 -0.6 和 -0.4 V vs RHE 时对 NH3 的最大法拉第效率分别为 97.8%（NO2-还原）和 72.8%（NO3-还原），显着高于 Ru 纳米粒子。
2）密度泛函理论 (DFT) 计算表明，潜在限速步骤的 *NO → *NOH 过程更容易发生在孤立的 Ru 位点上。
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Zunjian Ke, et al, Selective NOx− Electroreduction to Ammonia on Isolated Ru Sites, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.2c09691
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09691
