水基锌金属电池因其高安全性和低成本的突出优点而受到广泛关注。然而,锌在含水电解质中固有的热力学不稳定性不可避免地导致氢析出,并且随后在界面处产生的OH-将显著加剧死锌和枝晶的形成。
广东工业大学Cheng Chao Li等提出了通过N-甲基咪唑(NMI)添加剂实现的动态界面pH缓冲策略,以实时去除锌/电解质界面上的有害OH-,从而从根本上消除副产物的积累。
本文要点:
(1)
电化学石英晶体微天平和分子动力学模拟结果揭示了NMI和质子化NMI (NMIH+)组装的界面吸附层的存在,起到离子泵的作用,不断向界面补充质子。此外,作者发展了一种基于超微电极技术的具有微米级空间分辨率的原位界面pH检测方法,以探测扩散层中的pH演化,确定含NMI电解质中稳定的界面化学环境。因此,在NMI的存在下,锌电极实现了4.2 Ah·cm-2的优异累积镀容量和99.74%的超高库仑效率。
(2)
同时,NMI/NMIH+缓冲添加剂可以加速MnO2/Mn2+在正极上的溶解/沉积过程,从而提高循环容量。
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Zhang, M., Hua, H., Dai, P., He, Z., Han, L., Tang, P., Yang, J., Lin, P., Zhang, Y., Zhan, D., Chen, J., Qiao, Y., Li, C.C., Zhao, J. and Yang, Y. (2023), Dynamically interfacial pH-buffering effect enabled by N-methylimidazole molecules as spontaneous proton pumps toward highly reversible zinc metal anodes. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2208630.
DOI: 10.1002/adma.202208630
https://doi.org/10.1002/adma.202208630