单原子催化剂（SAC）在实现高效电化学CO₂还原反应（CO₂RR）中极具潜力，尽管其合成存在挑战。近日，新南威尔士大学Han Zhaojun、Toe Cui Ying、Chu Dewei报道了硫化物衍生缺陷Ag纳米线上的原子分散Cu催化剂（Cu/Ag₂S/Ag）。

本文要点：

1) 作者发现，Ag₂S/Ag纳米线为Cu/Ag2S/Ag催化剂提供了初始锚定位点，然后通过电化学处理合成Cu/Ag（S），从而完全去除硫，即合成了缺陷Ag表面上的Cu-SAC。当CO₂RR电流密度（j_CO2RR）为2.9 mA/cm²时，Cu/Ag（S）的CO₂RR法拉第效率（FE_CO2RR）达到93.0%。

2) 在−1.4 V vs RHE时，Cu/Ag（S）上的FE_CO2RR和j_CO2RR均达到78.6%和6.1 mA/cm²，分别是Ag（S）的三倍。作者通过原位和非原位表征以及理论计算发现， Cu-SAC中的相互作用及其相邻的缺陷Ag表面增加了微应变并降低了Cu/Ag（S）的d带中心，从而降低了*CO形成的能量势垒，这说明了改进的CO₂RR活性和对相关产物如CO和C₂₊产物的选择性。

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Zhipeng Ma et.al Atomically Dispersed Cu Catalysts on Sulfide-Derived Defective Ag Nanowires for Electrochemical CO2 Reduction ACS Nano 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c09473

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c09473