涉及多个位点的多氧化还原机制对催化水氧化具有重要意义。而了解工作催化剂上的析氧反应（OER）循环中多步骤的顺序动力学是一个非常重要且极具挑战性的问题。近日，兰州大学李灿、中国科学院王秀丽揭示了水氧化Co₃O₄催化剂上多钴活性位点的顺序氧化动力学及其作用。

本文要点：

1) 作者使用瞬态吸收（TA）光谱和典型光敏化策略成功揭示了OER催化循环中涉及水氧化多活性位点的顺序氧化动力学过程，并且将Co₃O₄纳米颗粒作为模型催化剂。当OER由表面Co²⁺离子的快速氧化引发时，表面Co²⁺和Co³⁺离子都是水氧化的多钴中心的活性位点。

2) 在顺序动力学中（Co²⁺→ Co³⁺→ Co⁴⁺），其关键特征是所有钴物种的快速氧化和缓慢消耗。由于这一特性，使得Co⁴⁺的中间分布在OER活性中起决定作用，并导致整个OER动力学缓慢。这些见解将有助于理解多中心多相催化剂上水氧化的动力学过程。

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Wanchao Kang Unraveling Sequential Oxidation Kinetics and Determining Roles of Multi-Cobalt Active Sites on Co₃O₄ Catalyst for Water Oxidation JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c11508

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11508