提高催化剂的性能极限是CO₂电还原走向实际应用的主要目标。而单原子催化剂是实现这一目标的有效解决方案，然而，单原子位点的负载量和稳定性有限。为了克服这一限制，急需解决载体上单原子负载问题。在此，中国科学技术大学熊宇杰、龙冉报道了提高Cu/CeO₂催化剂在CO₂电还原中性能极限的策略。

本文要点：

1) 作者报道了具有原子精确结构和高表面体积比的超小CeO₂簇（2.4nm）的模型系统，并将其用于负载Cu单原子。以及结合多种表征和理论计算，揭示了Cu单原子在CeO₂簇上的负载位置和负载极限，从而确定了CO₂电还原的最佳配置。

2) 此外，该催化剂具有67%的最大法拉第效率（FE）和−364 mA/cm²的CH₄最大电流密度，并且其可以在较宽的应用电流密度范围（−50～−600 mA/cm²）内保持50%以上的高CH₄ FE值。该工作展示了一种在原子水平上同时控制活性金属位点和氧化物载体的可行策略，并为单原子负载效应提供了见解。

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Yawen Jiang et.al Pushing the Performance Limit of Cu/CeO₂ Catalyst in CO₂ Electroreduction: A Cluster Model Study for Loading Single Atoms ACS Nano 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c10534

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10534