由于过度使用化石能源导致的二氧化碳排放量快速增长，全球可持续性受到严重影响，而电化学CO₂还原技术通过将CO₂捕获并转化为燃料和原料，其在解决能源和环境问题方面受到了广泛关注。近日，西安交通大学沈少华报道了用于CO₂还原的碘化物衍生铜的局域几何确定选择性。

本文要点：

1) 作者通过铜箔的电化学/湿化学碘化和随后的原位电化学还原反应制备了两种碘化物衍生铜电催化剂（E-ID-Cu和W-ID-Cu）。与电抛光Cu（EP-Cu）相比，E-ID-Cu和W-ID-Cu可以大大提高多碳（C₂₊）产物的选择性。在−1.1V（vs. RHE）下，E-ID-Cu和W-ID-Cu的法拉第效率（FE）分别达到64.39%和71.16%，这归因于其具有高缺陷密度和高表面粗糙度的局部几何特征。

2)在液流电池中，E-ID-Cu的C₂₊产物电流密度估计为251.8 mA cm⁻²，而W-ID-Cu为290.0 mA cm⁻²。作者通过原位表征和理论计算发现，高密度缺陷和高表面粗糙度可以提高d带中心并促进*CO吸附，进而促进C–C耦合，从而有助于ID Cu对C₂₊产物的高选择性。此外，高表面粗糙度可以增加*C–H中间体的停留时间，并降低*OCCO和*CH₃CH₂O中间体的生成能量，从而有利于C₂₊的生成，在−0.7V（vs. RHE）下， W-ID-Cu上C₂H₆产物的FE为10.14%。

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Yuchuan Shi et.al Localized Geometry Determined Selectivity of Iodide-Derived Copper for Electrochemical CO₂ Reduction Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202203896

https://doi.org/10.1002/aenm.202203896