太阳能催化合成H2O2是解决能源和环境危机的一种有效方法。然而,H2O2光催化合成仍然受到电子空穴分离效率(ηsep)不足和半导体/溶液界面电荷转移效率(ηtrans)缓慢的限制。近日,复旦大学张立武通过加速界面电荷分离和转移实现微滴中高效光催化合成H2O2。
本文要点:
1) 作者发现微滴光催化具有超高的H2O2释放速率(20.6mmol gcat−1 h−1),与相应的体相对应物相比,其性能提高了两个数量级。作者通过微滴尺寸效应和对单个微滴的原位拉曼测量发现在较小的微滴和微滴空气-水界面(AWI)处,光催化反应速率更快。
2) 此外,作者通过振动斯塔克效应测量和DFT计算表明,微滴AWI处的超强电场和部分溶剂化可以改善ηsep和ηtrans,从而可以加速H2O2光催化合成过程。作为概念证明,作者证明了微滴H2O2光合作用的原位适用性,并突出了微滴加速半导体光催化的前景。
Li Kejian et.al Highly Efficient Photocatalytic H2O2 Production in Microdroplets: Accelerated Charges Separation and Transfer at Interface EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE03774B
https://doi.org/10.1039/D2EE03774B