电化学CO2还原反应(CO2RR)为碳中和目标提供了一条有效的解决途径,但由于缺乏有效CO2分子活化和pH-普遍可行性的催化剂,导致其实际应用受到很大限制。近日,山东大学程合锋利用富电子Bi纳米片促进CO2•−的形成以实现高性能和全pH电催化CO2还原。
本文要点:
1) 作者报道了一种富电子Bi纳米片的电子结构操纵策略,其中在双金属Cu-Bi中电子从Cu供体转移到Bi受体,使CO2RR在全pH(酸性、中性和碱性)电解质中同时具有高活性、选择性和稳定性。
2) 结合原位拉曼光谱和计算结果,作者发现富电子Bi可以有效促进CO2•−的形成,并活化CO2分子,以及通过向上移动p带中心来增强*OCHO中间体的吸附强度,从而使其具有优异的甲酸盐活性和选择性。将稳定的富电子Bi纳米片进一步集成到基于III-V族的光伏太阳能电池中,获得的太阳能甲酸盐(STF)效率高达13.7%。
Li Zaiqi et.al Electron-Rich Bi Nanosheets Promotes CO2•− Formation for High-Performance and pH-Universal Electrocatalytic CO2 Reduction Angew. Chem. Int. Ed. 2023
https://doi.org/10.1002/anie.202217569