在单原子催化剂（SAC）中，复杂的载体锚定位点产生了具有不同配位环境的单原子结构。迄今为止，SAC中不同的单原子结构的数量分布仍尚未明确。最近，通过多种合成策略调节CeO₂负载的金属SAC局部环境被广泛研究。然而，由于定量描述研究的缺乏，导致揭示其特定位点反应活性和调节其转化仍然极具挑战性。近日，中国科学院杨冰、太原理工大学王俊文、澳大利亚国立大学Yu Lijuan研究了不同Pt单原子物种的可逆转变和分布测定。

本文要点：

1) 研究表明，两种不同的Pt/CeO₂ SAC可以通过氧化和非氧化分散体可逆地生成，其中包含不同的Pt₁O_n–Ce^δ+单原子物种。通过拉曼光谱和计算研究，作者半定量地揭示了不同Pt₁O_n–Ce^δ+物种在每个特定SAC中的分布。其中Pt₁O₄–Ce³⁺–O_v物种仅占14.2%，而其他含量丰富的物种（即Pt₁O₄-Ce⁴⁺和Pt₁O₆–Ce⁴⁺）中具有高活性的低温CO氧化位点。

2) 第二近邻氧空位（O_v）不仅与附近的活性金属位点产生协同作用以降低反应势垒，还有助于在循环非氧化和氧化分散过程中从六个配位位点到四个配位位点的动态转变。该工作阐明了SAC中不同单原子物种的定量分布和动态转换，为描述SAC的不均匀性提供了内在的描述符和定量度量方法。

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Chuanmin Ding et.al Reversible Transformation and Distribution Determination of Diverse Pt Single-Atom Species JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12106

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12106