高效的催化剂表面可以有效活化反应物和解吸产物，并促进多相催化中的局部表面反应平衡。近日，北京大学严纯华、伦敦大学学院Wang Feng Ryan、山东大学贾春江通过促进稀土碳酸氧酯表面的分子交换以催化水煤气变换反应。

本文要点：

1) 作者根据Ln₂O₂²⁺和CO₃^2-离子的有序分层排列，得到了具有分子可交换（H₂O和CO₂）表面结构的稀土碳氧化物（Ln₂O₂CO₃，其中Ln=La和Sm）。在此基础上，作者通过沉积沉淀法制备了一系列Ln₂O₂CO₃负载的Cu催化剂，为水煤气变换（WGS）反应提供了优异的催化活性和稳定性。

2) 作者通过结合密度泛函理论计算和实验表征，验证了H₂O在Ln₂O₂CO₃表面的自发解离过程，并且通过释放CO₂消除碳酸盐以形成羟基。这种交换有效促进局部表面的WGS反应平衡转移，并可以防止碳酸盐积聚而毒化活性位点。独特层状结构的发现为WGS反应提供了“自清洁”活性表面，并为稀土碳酸氢盐纳米材料在C1化学中的应用开辟了新的方向。

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Zhou Lulu et.al Promoting Molecular Exchange on Rare-Earth Oxycarbonate Surfaces to Catalyze the Water–Gas Shift Reaction JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c10326

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c10326