浙江大学JACS：超低铬负载沸石用于高效丙烷脱氢
云深
全文概要
浙江大学的王亮、徐君、肖丰收研究团队报道了一种超低铬含量（低至0.09 wt%）的硅质MFI沸石（CrS-1），用于高效催化丙烷脱氢（PDH）。该催化剂在温和条件下（525°C）表现出优异的活性和稳定性，单程寿命可延长至30天以上，远优于工业上常用的高铬负载（~20 wt%）CrOₓ/Al₂O₃催化剂（Catofin技术）。机理研究表明，CrS-1中的铬羟基物种（Cr–OH）与相邻硅醇基团协同作用，促进C–H键断裂和丙烯快速脱附，显著减缓积碳和失活。
本文要点
1. 催化性能：
CrS-1在极低铬负载下（0.09–1.8 wt%）仍保持高丙烯选择性（>90%）和转化率（~50%），单位铬活性比传统CrOₓ/Al₂O₃高两个数量级；失活速率低至0.0003 h⁻¹，远优于Catofin技术（~0.3 h⁻¹）。
2. 结构表征：
通过NMR和FTIR证实Cr以孤立Cr–OH形式存在于沸石骨架中，与相邻Si–OH形成氢键网络（Cr–OH–O(H)–Si），促进丙烯脱附并抑制积碳。
3. 机理研究：
DFT计算表明，Cr–OH与相邻硅醇基团可降低丙烯脱附能垒（从1.967 eV降至1.342 eV），并加速C–H键活化（能垒从1.517 eV降至0.904 eV）。
4. 应用潜力：
CrS-1催化剂兼具高活性、高稳定性与低环境毒性，有望推动PDH工艺向连续化、低铬化方向发展，具有重要工业应用前景。
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Hang
Zhou, Guodong Qi, Yueying Chu, et al. Ultralow Content of Chromium
Species in Zeolite for Efficient Catalytic Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. (2025)
DOI: 10.1021/jacs.5c04531
全文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04531
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