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JACS:水液滴上SiO2催化CO2生成C1-C2化合物

纳米技术
2025-07-09


CO2是无处不在的温室气体,对全球变暖和海洋酸化起到非常重要的作用,CO2将在50-200年持续存在于大气气氛,因此可能导致长期环境挑战。但是人们对于CO2的环境造成的影响并不清楚。

有鉴于此,宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco、大连理工大学贺高红、夏德铭等报道以往未曾关注的SiO2驱动CO2还原路径。

本文要点:

(1)

这项研究发现SiO2驱动还原CO2无处不在,在水液滴中广泛。SiO2能够高效率的在温和条件还原CO2为甲酸,以及其他C1或C2产物,包括甲醇、乙酸、乙醇。这个反应速率达到3.24 mmol g-1 h-1,超过了利用有机胺吸附剂的微液滴体系或者金属催化剂。Bonn–Oppenheimer分子动力学模拟的结果进一步表明气相-水界面上H2O·-能够将CO2还原为CO2·-自由基,随后摘取Si-OH的氢原子,生成HCOO-

(2)

并且,SiO2纳米粒子发生部分分解,暴露新鲜的表面,生成额外Si-OH位点,因此能够持续促进CO2转化。这些研究结果为气候变化机理提供关键帮助,能够解释酸雨、气溶胶的形成过程,推动高效CO2利用技术。

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Wanting Chen, Jia Liu, Qi Jiang, Ning Wang, Xuemei Wu, Deming Xia*, Gaohong He*, and Joseph S. Francisco*, Silica-Driven CO2 Reduction in Water Microdroplets, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c03921

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03921

 




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